Die Besetzung des Ensemble Paul Klee entspricht in ihrem Kern derjenigen von Schönbergs «Pierrot lunaire»: Stimme, Flöte, Klarinette, Violine, Violoncello, Klavier, wobei je nach Besetzung der jeweiligen Werke Gäste hinzugeladen werden. Damit erstreckt sich sein Repertoire vom Solo bis zur dirigierten Kammersinfonie.
Ein Programm rund um Paul Klee steht immer im Spannungsfeld zwischen der Musik, die Paul Klee hörte und liebte (Bach, Mozart, Beethoven etc.), der Musik seiner Zeitgenossen (Schönberg, Hindemith, Bartók etc.) und der Musik, für die er und seine Kunst Inspirationsquelle waren. Paul Klee regt zu einem Programm an, welches über eine reine Konzertdarbietung hinausgeht. In den Konzerten wird nicht nur gespielt, sondern auch gesungen, gesprochen, agiert und bisweilen sogar gekocht.
Seit der Eröffnung des Zentrum Paul Klee gibt das Ensemble jährlich einen Zyklus von über zwanzig Konzerten, Kurzkonzerten und Familienkonzerten. gebildet hat sich das Ensemble schon vorher: Unter dem Namen Swiss modern gab das Ensemble 2003/04 ein interdisziplinäres Programm mit schweizerischer und armenischer Musik, Kunst, Literatur und Küche und gab  Konzerte in Eriwan, Bern und Genf. Neben seiner Tätigkeit in Bern hat das Ensemble Paul Klee zahlreiche Konzerte in der Schweiz und im Ausland gegeben, so war es als Ensemble in Residence ans Festival Encuentros 2005 in Buenos Aires eingeladen und 2007 von der Fondazione Antonio Mazzotta zu Konzerten nach Italien eingeladen.
2008/09 gastierte das Ensemble beim Festival Cully Classique, bei «YOUrope together» in die Philharmonie Essen, in der Salle Ernest Ansermet in Genf, im Salzburger Museum der Moderne sowie an der Biennale Zagreb.